谭勇文教授团队在纳米多孔金属基催化材料领域获得新进展

近日，材料科学与工程学院谭勇文教授团队“Rational strain engineering of single-atom ruthenium on nanoporous MoS₂for highly efficient hydrogen evolution”的最新研究成果在国际知名综合类期刊《Nature Communications》在线发表。课题组博士研究生蒋康为第一作者，谭勇文教授为通讯作者。材料学院博士研究生陈德超，刘智骁老师和彭鸣老师参与此工作。

提高单原子催化剂的催化活性是单原子催化剂在工业中应用的关键，然而单原子催化剂催化性能的调控仍然是一个挑战。目前单原子催化剂的催化活性有很大的提高空间，特别是对于多步反应（例如二氧化碳还原，氧还原以及碱性氢析出反应等）。这种局限性源于单原子位点的简单性，其通常仅能够有效地催化一步反应而不是整个反应。尽管最近报道的双位点催化剂（双金属原子或金属原子与非金属原子配位）通过双位点间的协同作用，实现了催化活性的提高，但这些催化剂中双催化位点的精确控制制备很难实现。

单原子Ru/np-MoS₂的制备过程示意图。

基于上述关键问题，谭勇文教授团队构筑了一种纳米多孔MoS₂基Ru单原子催化剂用于高效碱性析氢反应。在此催化剂中，S空位在制备过程中原位形成在孤立的Ru单原子周围，二者的协同作用可以通过应变调控策略放大，从而加速碱性析氢反应（HER）（图一）。基于同步辐射光源的X射线吸收光谱（XAS）和X射线光电子能谱（XPS）在原子尺度揭示了单原子Ru催化剂高催化活性的来源（图二），表明多孔结构弯曲曲率所诱导的应变会导致基底MoS₂中Mo原子之间的径向距离增加，从而改变催化剂的原子排列。具有应变的Ru/np-MoS₂表现出了最高的催化活性，这证明了应变对于Ru/ np-MoS₂活性结构的调控作用。

单原子Ru/np-MoS₂催化剂的原位机理研究。

此外，谭勇文教授团队通过一种自活化的策略将修饰物种（Ni）的尺寸降低到原子层次，最大化催化剂中贵金属原子的利用率（图三）。得益于此，制备出的原子级Ni掺杂纳米多孔Ir催化剂具有优越的HER催化活性，优于目前报道的最先进的催化剂和市售催化剂（Pt/C和Ir/C）。进一步的原位XAS和密度泛函理论计算（DFT）表明，原子级的Ni位点不仅在实际反应条件下作为水裂解的高活性位点，同时能调节Ir位点的电子结构，从而降低了H-H耦合的能垒。国际知名材料期刊《ACS Nano》于近期在线发表了谭勇文教授团队题为“Self-Activated Catalytic Sites on Nanoporous Dilute Alloy for High-Efficiency Electrochemical Hydrogen Evolution”的纳米多孔单原子合金领域研究成果。硕士研究生余雅倩，博士研究生蒋康为该论文的共同第一作者。