张世国教授课题组在碳基电催化材料领域取得系列进展

“碳中和”驱动的能源结构调整以及CO₂的治理要求发展高效可持续的CO₂转化技术。近日，我校材料科学与工程学院张世国教授课题组在碳基电催化材料领域取得系列进展，相关成果发表在国际知名期刊《ACS Catalysis》《Applied Catalysis B: Environmental》上。

ACS Catalysis成果发表截图。

课题组采用间接捕获法并利用聚四氟乙烯分解产生的C₂F₂对Sn-F键形成、碳基底缺陷位点调控及氮原子的刻蚀作用，制备了配位结构为Sn-C₂O₂F的非氮配位的原子级Sn修饰的碳材料（FNC-SnOF）。不同于传统Sn-N₄位点上甲酸为主的CO₂还原产物，FNC-SnOF在-0.20至-0.60 V (vs RHE)范围内获得90%以上的CO选择性，最高电流密度为186 mA cm^-2。

非氮配位原子级Sn的结构鉴定、CO₂RR性能及其理论计算。

相关工作发表在国际知名期刊《ACS Catalysis》（IF=12.35）上，为碳基电催化材料的设计提供了新的研究思路。该论文第一作者为助理教授倪文鹏和高杨，通讯作者为张世国教授。

Applied Catalysis B: Environmental成果发表截图。

另外，如何构建碳基同质原子级双位点催化剂也是一项挑战。基于此，张世国教授课题组利用CoN₃位点修饰的氮掺杂碳材料中吡啶氮与CoN₃位点和负载的分子催化剂酞菁钴之间的不同相互作用方式，构建了原子级钴修饰的双位点催化剂（CoN₃-CoPc和Pyri-CoPc）。理论计算和电化学分析表明，Pyri-CoPc具有最低的CO₂RR过电势，而CoN₃-CoPc具有最优的HER活性，从而形成了双活性位点分别催化CO₂RR和HER。该催化剂实现了具有较宽的H₂/CO比例范围的合成气的制备，在流动池中1.0 M KHCO₃和KOH中产生合成气的电流密度分别达到600和880 mA cm^-2，达到工业要求电流密度。